¿Por qué necesitamos construir una supercélula para usar el DFPT en Phonopy interconectado con VASP?

Dec 02 2020

El siguiente pasaje sobre los méritos de la teoría de perturbación funcional de densidad (DFPT) se extrae de este artículo fundamental: Fonones y propiedades de cristal relacionadas de la teoría de perturbación funcional de densidad

Una de las mayores ventajas de DFPT, en comparación con otros métodos no perturbadores para calcular las propiedades vibratorias de sólidos cristalinos (como el fonón congelado o los métodos de análisis espectral de dinámica molecular), es que dentro de DFPT las respuestas a perturbaciones de diferentes longitudes de onda son desacoplado. Esta característica permite calcular frecuencias de fonones en vectores de onda arbitrarios$\vec{q}$ evitando el uso de supercélulas y con una carga de trabajo esencialmente independiente de la longitud de onda del fonón.

Phonopy es un paquete de código abierto para cálculos de fonones a niveles armónicos y cuasi-armónicos. En particular, Phonopy está interconectado con VASP. El siguiente enlace es el tutorial sobre cómo calcular la estructura de la banda de fonones de NaCl con VASP + DFPT.

  • https://phonopy.github.io/phonopy/vasp-dfpt.html#vasp-dfpt-interface

Sin embargo, el segundo paso de este tutorial para usar VASP es la construcción de una supercélula. ¿Por qué?

Respuestas

7 ProfM Dec 04 2020 at 01:24

Descargo de responsabilidad: nunca he usado Phonopy.

La ventaja de usar DFPT es que, en principio, se puede usar para calcular una perturbación de un vector de onda finito $\mathbf{q}$usando la celda primitiva. Esto debe contrastarse con las diferencias finitas, que solo pueden usarse para calcular perturbaciones en el$\Gamma$punto. Si desea acceder a un$\Gamma$ vector de onda usando diferencias finitas, entonces necesita mapear ese vector de onda al $\Gamma$ punto mediante la construcción de una supercélula acorde.

Creo que el problema con la implementación DFPT de VASP es que solo puede calcular fonones en $\Gamma$. Esto significa que la implementación DFPT de VASP no es diferente a una implementación de diferencias finitas, en el sentido de que también necesita construir supercélulas para mapear el vector de onda que le interesa en el$\Gamma$punto. A su vez, esto significa que no hay ninguna ventaja en hacer los cálculos con DFPT, también puede usar diferencias finitas en este caso.