Contraintes d'entrée en comparant différentes propriétés calculées DFT pour le même matériau mais une disposition atomique différente
Considérons un ABalliage binaire de type fictif . ABest connu pour exister dans une B2structure ordonnée de type. Nous voulons comparer le DoS (densité d'états) entre cette structure pour ABet une structure complètement désordonnée. En désordre, ABdeviendrait une BCCsolution solide de type aléatoire.
Maintenant, quelles sont les entrées pour un code DFT que nous devons examiner attentivement? L'espacement du maillage k, la coupure d'énergie des ondes planes et la largeur du maculage ($\sigma$) être les mêmes pour les deux pour pouvoir les comparer ou devrions-nous les faire converger pour chacun d'eux individuellement?
Réponses
La meilleure stratégie lors des tests de convergence consiste à faire converger directement la quantité qui vous intéresse. Cette "quantité" peut être une propriété physique simple, comme la bande interdite d'un matériau ou d'un composite (faute d'un meilleur mot) propriété. Dans votre cas, vous êtes intéressé par la comparaison de la densité électronique des états (DOS) entre deux composés, donc ma suggestion serait de construire une propriété composite pertinente.
Voici une proposition naïve pour votre cas. Laisser$g_A(E)$ et $g_B(E)$ être les densités d'états des deux composés que vous comparez, et laissez $(E_1,E_2)$soit la plage d'énergie sur laquelle vous souhaitez comparer les densités d'états. Ensuite, je peux définir une quantité$\Delta$ qui mesure la différence entre les deux densités d'états, par exemple comme:
$$ \Delta=\frac{1}{E_2-E_1}\int_{E_1}^{E_2} \sqrt{\left[g_A(E)-g_B(E)\right]^2} dE. $$
Ma suggestion serait de converger $\Delta$par rapport aux paramètres pertinents. Si vous convergez individuellement$g_A$ et $g_B$, alors leur différence devrait également être convergée, mais convergente $\Delta$au lieu de cela, peut fournir des gains de calcul importants car il peut y avoir une certaine «annulation des erreurs» dans la convergence de la différence entre$g_A$ et $g_B$, ce qui vous intéresse vraiment.
Quant aux paramètres à converger, je conviens que $\mathbf{k}$- les points (à la fois pour les parties auto-cohérentes et non auto-cohérentes du calcul), la coupure d'énergie et la largeur de frottis sont importants. En fonction de ce que vous voulez réaliser avec la comparaison, il peut également être important de jouer avec les limites$(E_1,E_2)$ dans une expression comme celle pour $\Delta$ au dessus de.
Pour comparer les calculs, il est préférable que tous les paramètres de calcul possibles soient identiques, y compris l'espacement du maillage k, la coupure d'énergie des ondes planes et la méthode d'intégration de zone de Brillouin (avec la même largeur de maculage, le cas échéant). Les paramètres doivent également être suffisamment convergés pour chaque cas.
Dans votre exemple, si le cas B2 un espacement de points k plus serré alors que le cas désordonné nécessitait une coupure d'énergie plus élevée pour être convergé, alors les calculs à comparer devraient utiliser à la fois l'espacement des points k plus serré et la coupure d'énergie plus élevée.
Il est également essentiel de souligner que les calculs doivent avoir le même espacement de points k , c'est-à-dire que quelle que soit la taille du cristal, la densité des points dans le volume est la même. Ce modèle doit être appliqué à tout paramètre lié à une propriété extrinsèque, telle que l'échantillonnage en points k, car le volume de cellule est une propriété extrinsèque.
Certains paramètres comme la largeur de maculage sont compliqués, car il n'y a pas nécessairement de valeur convergente en termes d'exactitude. Trop petit ou trop grand peut causer des problèmes, comme indiqué dans cette réponse .