密度汎関数理論を使用して計算された材料のどの特性がスミアリングの影響を受けますか？

Aug 17 2020

スミアリング（スミアリング幅 $\sigma$、正確には）常に混乱しています。私はそれが何であるかを理解していますが、DFT計算に関してはそれを特定することはできません。k点やエネルギーカットオフのように収束する必要がありますか？はいの場合、いつ-k点とエネルギーカットオフを収束する前ですか、それとも後ですか？

また、どのプロパティが計算に影響しますか？また、どのように影響しますか？

回答

10 AndrewRosen Aug 18 2020 at 00:07

簡単に言えば、それは電子エネルギーに影響を与え、それによってそれから派生するすべての特性に影響を与えます。スミアリング幅が小さすぎると、自己無撞着場の収束に問題が生じる可能性があります。大きすぎると、架空の有限温度から0Kに戻る外挿の精度が低下します。スミアリング方法（ガウススミアリングなど）によっては、エネルギー外挿が最小になるまで減少できるプロパティとして扱うことができます。ただし、これは必ずしもすべてのスミアリング方法に当てはまるわけではありません。収束テストを実行する順序は多少意見の問題であり、常に仮定を検証する必要があります。しかし、私はおそらく平面波の運動エネルギーのカットオフを決定した後にそれを行い、$k$-ポイントグリッド。また、スミアリング幅がバンドエッジに影響を与え、その値に応じて計算されたバンドギャップに影響を与える可能性があることにも言及する必要があります。したがって、これは考慮すべきもう1つの特性です。

3 Jack Aug 17 2020 at 13:12

収束テストを行って、妥当な結果を得ることができます。通常、kサンプリングとエネルギーカットオフの場合、経験からいくつかの値を取得できます（もちろん、収束テストを行うこともできます）。

（a）ENCUT = POTCARファイルで最大のENMAX$\times$ 1.5
（b）KPOINTS：POSCARを準備するときに、VASPKITを使用してKPOINTSを生成できます。

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更新された回答：

なぜ塗抹法が必要なのですか？

スミアリング法の元のアイデアはこの論文を参照することができます、この方法は金属のブリルアンゾーンでの数値積分を扱うことに専念しています。

金属の有用な定義の1つは、金属では、ブリルアンゾーンを電子によって占有されている領域と占有されていない領域に分割できることです。これら2つの領域を分離するk空間の表面は、フェルミ面と呼ばれます。
k空間で積分を計算するという観点からは、積分される関数がフェルミ面で非ゼロ値からゼロに不連続に変化するため、これは重大な問題です。これらの積分の計算に特別な努力が払われていない場合、十分に収束した結果を得るには、非常に多くのk点が必要です。
その後、半導体や絶縁体を扱うスミアリング法が開発されました。

システムに適したスミアリング方法を選択するにはどうすればよいですか？（VASPパッケージを使用していて、計算を実行するためのレシピを提供していると仮定します。）

十分な情報（金属/半導体/絶縁体）がない場合は、いつでもガウススミアリング法を使用できます。VASPで[ISMEAR = 0、SIGMA = 0.05]を設定すると、妥当な結果が得られます。
システムが金属であることがわかっている場合は、MPスミアリング法を使用してシステムをリラックスさせることができます。[ISMEAR = 1、SIGMA = 0.2]（エントロピー項を原子あたり1 meV未満に保ちます。）
半導体または絶縁体の場合、四面体法[ISMEAR = -5]を使用します。セルが大きすぎる場合（または、1つまたは2つのk点のみを使用する場合）、ISMEAR = 0を小さなSIGMA = 0.03-0.05と組み合わせて使用します。。
状態密度の計算と非常に正確な全エネルギー計算（金属の緩和なし）には、四面体法[ISMEAR = -5]を使用します。

k点やエネルギーカットオフのように収束する必要がありますか？

単純なシステムの場合、前のレシピを使用して、適切な結果を得ることができます。
一部の複雑なシステムでは、ISMEAR = 0を使用して、SIGMAの値をテストする必要があります。

はいの場合、いつ-k点とエネルギーカットオフを収束する前ですか、それとも後ですか？

より高いエネルギーカットオフと細かいkメッシュを使用して、SIGMAの収束をテストできます。（（$\dfrac{3}{2} \times $ POTCARの最大カットオフとVASPKITを使用して高精度でKPOINTSを生成します。）

また、どのプロパティが計算に影響しますか？また、どのように影響しますか？

アンドリュー・ローゼンが言ったように、それは総エネルギーの積分に影響を及ぼし、それによってそれから派生するすべての特性に影響を与えます。SIMGAのピックアップが数値積分の収束を決定するためです。