Quali proprietà di un materiale calcolate utilizzando la teoria del funzionale della densità sono influenzate dalle sbavature?

Aug 17 2020

Sbavatura (larghezza della sbavatura $\sigma$, per essere precisi) è sempre stato fonte di confusione. Capisco di cosa si tratta ma non riesco a definirlo quando si tratta di calcoli DFT. Dovrebbe essere convergente come i punti k e il taglio di energia? Se sì, allora quando - prima di convergere i punti k e il taglio di energia o dopo?

Inoltre, quali proprietà influisce nel calcolo e come?

Risposte

10 AndrewRosen Aug 18 2020 at 00:07

In breve, influenzerà l'energia elettronica e quindi tutte le proprietà che ne derivano. Una larghezza di sbavatura troppo piccola e potresti avere problemi a far convergere il campo autoconsistente. Troppo grande e l'estrapolazione a 0 K dalla temperatura finita fittizia sarà meno accurata. A seconda del metodo di sbavatura (es. Sbavatura gaussiana), puoi trattarla come una proprietà che puoi diminuire fino a quando l'estrapolazione dell'energia è minima. Tuttavia, questo non è necessariamente il caso di tutti i metodi di sbavatura. L'ordine in cui esegui i test di convergenza è in qualche modo una questione di opinione e dovresti sempre convalidare le tue ipotesi. Tuttavia, probabilmente lo farei dopo aver determinato un taglio dell'energia cinetica delle onde piane e$k$-punti griglia. Dovrei anche menzionare che la larghezza della sbavatura può influenzare i bordi della banda e quindi il gap di banda calcolato a seconda del suo valore, quindi questa è un'altra proprietà da prendere in considerazione.

3 Jack Aug 17 2020 at 13:12

È possibile eseguire un test di convergenza per ottenere risultati ragionevoli. Di solito, per k-sampling e energy cutoff, puoi prendere alcuni valori dalle esperienze (ovviamente, puoi anche fare test di convergenza).

  • (a) ENCUT = ENMAX più grande nel file POTCAR$\times$ 1.5
  • (b) KPOINTS : puoi usare VASPKIT per generare KPOINTS quando prepari un POSCAR.

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risposta aggiornata:

Perché abbiamo bisogno del metodo di sbavatura?

L'idea originale del metodo di sbavatura può fare riferimento a questo articolo , questo metodo è dedicato a trattare l'integrazione numerica nella zona di Brillouin per i metalli.

  • Una definizione utile di un metallo è che nel metallo la zona di Brillouin può essere divisa in regioni che sono occupate e non occupate da elettroni. La superficie in k spazio che separa queste due regioni è chiamata superficie di Fermi.

  • Dal punto di vista del calcolo degli integrali nello spazio k, questa è una complicazione significativa perché le funzioni integrate cambiano in modo discontinuo da valori non nulli a zero sulla superficie di Fermi. Se non vengono compiuti sforzi particolari nel calcolo di questi integrali, sono necessari un numero molto elevato di k punti per ottenere risultati ben convergenti.

  • Successivamente, il metodo di sbavatura è stato sviluppato per trattare i semiconduttori e gli isolanti.

Come scegliere un metodo di sbavatura adatto per il tuo sistema? (Presumo che tu stia utilizzando il pacchetto VASP e fornisca una ricetta per eseguire il calcolo.)

  • Se non disponi di informazioni sufficienti (metallo / semiconduttore / isolante), puoi sempre utilizzare il metodo di sbavatura gaussiana. L'impostazione [ISMEAR = 0, SIGMA = 0,05] in VASP ti darà un risultato ragionevole.
  • Quando sai che il sistema è in metallo, puoi utilizzare il metodo di sbavatura MP per rilassare il tuo sistema. [ISMEAR = 1, SIGMA = 0.2] (Mantieni il termine di entropia inferiore a 1 meV per atomo.)
  • Per semiconduttori o isolanti, usa il metodo del tetraedro [ISMEAR = -5], se la cella è troppo grande (o se usi solo uno o due punti k) usa ISMEAR = 0 in combinazione con un piccolo SIGMA = 0,03-0,05 .
  • Per i calcoli della densità degli stati e calcoli molto accurati dell'energia totale (nessun rilassamento nei metalli) utilizzare il metodo del tetraedro [ISMEAR = -5].

Dovrebbe essere convergente come i punti k e il taglio di energia?

  • Per un sistema semplice, puoi prendere la ricetta precedente per ottenere risultati ragionevoli.
  • Per alcuni sistemi complessi, dovresti prendere ISMEAR = 0 e testare il valore di SIGMA.

Se sì, allora quando - prima di convergere i punti k e il taglio di energia o dopo?

È possibile eseguire un taglio di energia più elevato e una maglia k fine per testare la convergenza di SIGMA. ($\dfrac{3}{2} \times $ il taglio massimo in POTCAR e l'utilizzo di VASPKIT per generare KPOINTS con elevata precisione.)

Inoltre, quali proprietà influisce nel calcolo e come?

Come ha detto Andrew Rosen, influenzerà l'integrale dell'energia totale e quindi tutte le proprietà che ne derivano. Perché il pickup di SIMGA decide la convergenza dell'integrale numerico.

Possa essere d'aiuto.