Pourquoi avons-nous besoin de créer une supercellule pour utiliser le DFPT dans Phonopy interfacé avec VASP?
Le passage suivant sur les mérites de la théorie de la perturbation fonctionnelle de la densité (DFPT) est extrait de cet article fondateur : Phonons et propriétés cristallines associées de la théorie de la perturbation fonctionnelle de la densité
L'un des plus grands avantages du DFPT - par rapport aux autres méthodes non perturbatrices de calcul des propriétés vibrationnelles des solides cristallins (comme les méthodes d'analyse spectrale des phonons gelés ou de la dynamique moléculaire) - est que, dans le DFPT, les réponses aux perturbations de différentes longueurs d'onde sont découplé. Cette fonction permet de calculer les fréquences de phonons à des vecteurs d'ondes arbitraires$\vec{q}$ en évitant l'utilisation de supercellules et avec une charge de travail essentiellement indépendante de la longueur d'onde du phonon.
Phonopy est un package open-source pour les calculs de phonons aux niveaux harmoniques et quasi-harmoniques. En particulier, Phonopy est interfacé avec VASP. Le lien suivant est le tutoriel sur la façon de calculer la structure de bande phonon de NaCl avec VASP + DFPT.
- https://phonopy.github.io/phonopy/vasp-dfpt.html#vasp-dfpt-interface

Réponses
Avertissement: je n'ai jamais utilisé Phonopy.
L'avantage d'utiliser DFPT est qu'en principe il peut être utilisé pour calculer une perturbation de vecteur d'onde fini $\mathbf{q}$en utilisant la cellule primitive. Cela doit être comparé aux différences finies, qui ne peuvent être utilisées que pour calculer les perturbations au$\Gamma$point. Si vous souhaitez accéder à un$\Gamma$ vecteur d'onde en utilisant des différences finies, vous devez alors mapper ce vecteur d'onde au $\Gamma$ point en construisant une supercellule proportionnée.
Je pense que le problème avec la mise en œuvre DFPT de VASP est qu'il ne peut calculer les phonons qu'à $\Gamma$. Cela signifie que l'implémentation DFPT de VASP n'est alors pas différente d'une implémentation de différences finies, en ce sens que vous devez également construire des supercellules pour mapper le vecteur d'onde qui vous intéresse dans le$\Gamma$point. À son tour, cela signifie qu'il n'y a aucun avantage à faire les calculs avec DFPT, vous pouvez également utiliser des différences finies dans ce cas.